Данный словарь Дьяченко является одним из самых лучших и полных справочных пособий по церковно-славянскому языку. Автор работал над ним в течение последнего десятилетия девятнадцатого века, изучая большое количество всевозможных источников, и печатных, и даже рукописных, выписывая на карточки малопонятные слова и обороты речи церковно-славянского языка, объясняя их значение, этимологию и давая многочисленные примеры употребления.
Григорий Дьяченко проделал просто титанический труд, включив в словарь около тридцати тысяч слов, при этом (что является главной особенностью его труда) он выискивал и включал слова из очень большого количества источников. Например, из богослужебных книг (октоих, часослов, минея, триодь и др.), из Священного Писания, из духовно-поучительных, таких, как творения святых отцов, четьи-минеи, патерик и пр., и даже из так называемых светских книг с песнями, былинами, летописями и другими литературными памятниками.